En 1962 sus hermanos Ángel y José Lebrón, organizaron su primera agrupación, en la que también integraron a su primo José Manuel. La llamaron Los Eltones. Trabajando Pablo con su orquesta Arecibeña en el club Las Vegas de Brooklyn, logra que el dueño del local les dé una oportunidad. De esa manera, la agrupación, que desde entonces se nombró Ángel Lebrón y su Combo, comenzó a trabajar de lunes a viernes en el club interpretando los éxitos del cancionero popular afroamericano.

La oportunidad para grabar les llegó de la mano del empresario George Goldner, jefe del sello Cotique, gracias a que había aceptado escucharlos en vivo. Como ese encuentro era importante, Ángel y José le pidieron a su hermano Pablo que los acompañara en las interpretaciones, para aprovechar su veteranía y maravilloso estilo interpretativo.

Los hermanos Ángel, José, Pablo y Carlos interpretaron, a su manera y estilo, dos boogaloos. Fue Goldner quien les sugirió que se llamaran Los Hermanos Lebrón y les solicitó la preparación de un álbum completo. El álbum apareció en 1967 con el título de Psychodelic goes latin: The Lebrón Brothers Orchestra, el cual incluyó los temas Summertime blues, Tall tale, Mary, Mary y My cool boogaloo. También cantaron en español Suena, Mi mambo, Mala suerte y Descarga Lebrón. Gracias al éxito arrollador del primer trabajo, en 1968 presentaron su segundo disco, The Brooklyn Bums, nombre de un famoso equipo de béisbol.

De allí en adelante todo ha sido una cadena de éxitos casi incontable y quienes tienen un lugar en lo más granado de la historia de este movimiento social y musical llamado Salsa.