Pasa luego al Septeto Cauto y llega a la formación charanguera de Cheo Belén Puig, reemplazando al fenecido Pablo Quevedo el cuál era la sensación del momento pero lamentablemente falleció de manera prematura.

Viajando a Nueva York se une a las filas de la orquesta de Xavier Cugat, hizo dúo con Machito en el Cuarteto Caney de Fernando Storch, también trabajo con la Antobal Cuban All Stars, con Pedro Flores, Nilo Menéndez y Enric Madriguera en las épocas donde reinaba el bolero y la conga, en lo cual Alfredito se desenvolvía de manera grandiosa.

Llega a México donde colabora con la orquesta de Armando Domínguez y de regreso a Cuba labora en la orquesta Casino de la Playa, el Conjunto Casino y la Sonora Matancera donde registra tres grabaciones en 1947, ellas son: Palito de tendedera, Pórtate bien y El dedo gordo; después registra algunas grabaciones con el conjunto de Arsenio Rodríguez y de regreso a Nueva York para 1949 con ayuda de su hermano Vicentico trabaja por un tiempo en la orquesta de Tito Puente.

Decide conformar su propia agrupación en formato de conjunto grabando sones, boleros y guarachas para después incluir a su hijo Alfredito Valdés Jr., en su orquesta ya conformada bajo el formato Charanga, cuando arrasaba el fenómeno de la pachanga. Allí contó con los servicios de Pupi Legarreta, Oscar Bouffartique, Rudy Calzado y José Chombo Silva, mientras Valdés Jr., se iba formando como un connotado pianista.

Para los últimos años y con el aval de Roberto Torres deciden revivir la tradición sonera con viejos éxitos, esto junto a su hijo ya consolidado como artista; con la compañía de figuras como Mario Muñoz Papaíto, Cándido Camero, Carlos Manuel Díaz Caíto y Alfredo Chocolate Armenteros.

Alfredo Sr., estuvo casado con doña Ana María Permuy también dedicada a la música.